《碳源小分子與氫能利用研究》心得體會

《碳源小分子與氫能利用研究》心得體會

中國科學院大連化學物理研究所研究員，博士生導師葛慶傑老師進行題為《碳源小分子與氫能利用研究》的學術交流報告。葛慶傑老師長期從事多相催化的應用基礎研究，以具有重要的科學意義和應用背景的能源化工反應為對象，進行催化新材料、新工藝、新技術等科學研究，為能源資源的合理化應用提供新型催化材料、工藝和技術。承擔多項國家、中國科學院和企業項目。

葛慶傑老師團隊以CO2為碳源，與可再生能源電解水產生的H2催化轉化合成燃料和高附加值化學品，不僅可實現CO2減排，還可解決對化石燃料的過度依賴及可再生能源的存儲問題，具有重要戰略意義。精準調控C-O鍵活化和C-C鍵偶聯是CO2加氫轉化反應極具挑戰性難題，也是實現CO2高效轉化利用的關鍵。葛慶傑老師團隊在前期工作中構建了一種多活性位協同催化的Na–Fe3O4/HZSM-5多功能催化劑，率先實現了CO2加氫高選擇性合成汽油餾分烴（78%），在接近工業生產條件下連續穩定運行1000小時以上，顯示出潛在的工業應用前景。研究發現，多功能催化劑的分子篩孔道結構和酸性以及多活性位間的親密性效應對烴產物分佈有顯著影響。在此基礎上，延續多功能催化劑設計理念，將目標產物定位為高辛烷值的清潔汽油組分—異構烷烴，將鐵基催化劑分別與具有高異構化活性的HMCM-22和HBeta分子篩進行耦合，並與具有高芳構化活性的HZSM-5分子篩進行了對比，研究了分子篩孔道結構和酸性對Na–Fe3O4/Zeolite催化劑上CO2加氫產物分佈和積碳形成的影響，並在深入探索分子篩失活原因及積碳形成本質的基礎上，對催化劑進行了再生研究，為其工業化應用提供了可能。

研究主要亮點：（1）成功製備了Na−Fe3O4/HMCM-22高效多功能催化劑，實現了逆水汽變換、C-C偶聯和異構化三步串聯反應的高效協同催化，CO2和H2可一步高收率合成異構烷烴（時空收率高達102mgiso gcat-1 h-1）；（2）MCM-22分子篩具有的獨特孔道結構和Brønsted酸性質促進了烯烴中間體的異構化反應，抑制了其芳構化反應；並以乙烯為原料驗證了烯烴物種在不同分子篩上的反應傾向，探討了異構烷烴的形成歷程；（3）結合反應後分子篩組分的積碳分析，探討了分子篩失活原因和積碳形成本質，深化了對CO2加氫反應機理及積碳過程的理解；並對分子篩再生方法進行了研究，研製的多功能催化劑可反覆多次再生保持其高效催化CO2加氫合成異構烷烴性能。

葛慶傑老師研究團隊從催化劑的設計出發，依次從催化性能、積碳分析、反應機理及催化劑再生方面展開研究，條理分明、循序漸進，全面深入介紹了Na−Fe3O4/HMCM-22催化劑上CO2催化加氫合成異構烷烴的反應歷程，豐富了對CO2加氫過程的認識和理解。